Simple commis de la Marine, Gaspard Mollien a réalisé un des premiers voyages de pénétration au Sénégal, colonie que le traité de Paris (1814) venait de nous restituer. En 1818, le jeune Mollien, rescapé du naufrage de la Méduse, fait une première incursion sur le fleuve Sénégal jusqu'à Podor. L'année suivante, le gouvernement Fleuriau lui confie une mission complexe, géographique et politique : découvrir les sources du Sénégal et de la Gambie, étudier les communications entre ces cours d'eau, contrecarrer les tentatives anglaises de pénétration de la Gambie vers le Boundou (voyage du major Gray). Enfin arrivé sur le Niger, Mollien devra essayer de descendre jusqu'à son embouchure. Au bout d'un itinéraire difficile et constamment en proie à l'hostilité des indigènes, Mollien renoncera à atteindre le Niger. Passé non loin de la source de la Falémé, il reconnaîtra celle du Bafing, un des bras supérieurs du Sénégal (26 janvier 1818).

Tome 1
- Chapitre I.Départ de France. - Naufrage. Cap Verd. Maladies. - Excursion dans les environs de Rufisque

- Chapitre II.Voyage de Saint-Louis à Podor. Quelques réflexions sur la colonisation de la Sénégambie

- Chapitre III.Désert. Escales où l'on traite la gomme. Mœurs des Maures. Guerre de Sidi Ali

- Chapitre IV.Instructions données à l'auteur. Départ de Saint Louis. Arrivée à Niakra. L'auteur est obligé de reprendre ses habits européens. Il Moslache. Arrivée à Coqué. Tumulte qu'y excite la présence d'un voyageur européen. - Désert du pays des Iolofs. - Description du royaume de Cayor.

- Chapitre V.Arrivée sur les terres du Bourb-Iolofs. L'Auteur se rend à la cour du roi. - Accueil que lui fait ce prince.- Renvoi de deux de ses compagnons. - Impossibilité de suivre la route du Oulli. Il prend celle du Foutatoro. - Le roi lui donne un guide. - Quel était ce guide. - Mœurs des Iolofs et des Laaubés.

- Chapitre VI.Désert des Iolofs. - Bala, premier village des Poules. - L'Auteur est volé. Arrêté à Diaba. - Arrivée à Sédo. Audience de l'almamy. - Ce prince permet à l'Auteur de traverser ses états. - Hospitalité du chef d'Ogo ; son portrait. - Arrivée à Sénopalé. - Boukari y retrouve sa sœur. - Départ pour Banai. - L'Auteur y est arrêté et renfermé dans une case. Arrivée des envoyés de l'almamy. - Ce prince fait ordonner à l'Auteur de revenir près de lui. - Entrevue avec l'almamy de Bondou. - L'Auteur obligé de marcher à la suite de l'armée du Foutatoro. - Communication de la Gambie et du Sénégal. - Détails sur le Foutatoro.

- Chapitre VII.Arrivée sur les terres du Bondou.- L'Auteur est bien reçu par les habitans. Vive dispute avec les guides. - Ils veulent abandonner l' Auteur. - Il est sur le point de se battre avec eux. Il part avec une caravane pour le Fouta Diallon. Détails sur le Bondou et le Bambouk.

Tome 2
- Chapitre VIII.Désert. – Gambie. – Niebel. – Tangué. – Bandéia. – Sources du Rio-Grande et de la Gambie. – Source de la Falémé. Timbo.

- Chapitre IX.Ali refuse de conduire l'Auteur à la source du Sénégal. Il change d'avis. Détails sur cette source. – Retour à Niogo. Témoignages d'amitié du chef de Lalia. Ali quitte l'Auteur. Retour à Ban- déia. Protestations de Boubou. – Comment il a défendu l'Auteur. – Commencement de la saison pluvieuse. – L'Auteur tombe malade. Boubou lui refuse l'eau et le feu. – Il cherche à le faire périr par le poison.

- Chapitre X.Boubou tâche de soulever les habitants des villages voisins. – L'Auteur s'échappe. Il est forcé par Boubou de rentrer dans sa case. – Saadou s'engage avec l'Auteur. - Ils se sauvent à Bourré. On les laisse cependant partir en leur arrachant des présents.

- Chapitre XI.Cambréa. – Bentala. – Rio-Grande. – Notice sur les Serracolets. – Frontière du Fouta Diallon. – Description de cet empire.

- Chapitre XII.L'Auteur traverse le Tenda. – Il est abandonné par un de ses guides. – Notes sur le Tenda. – Rio-Grande. – Disette. – Hospitalité d'un nègre de Kadé. Sa perfidie. – Départ pour le Kabou. – Quelques mots sur le Tenda-Maié.

- Chapitre XIII.Le Kabou. – Etablissement portugais de Géba. Hospitalité que lui accorde le commandant de ce comptoir. – Description du Kabou et de Géba.

- Chapitre XIV. Départ pour Bissap. – Accueil fait à l'Auteur par le gouverneur de cette colonie. Soins et attachement constant de Boukari. – Retour à Géba
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- Chapitre XV.L'Auteur revient à Bissao ; – S'embarque pour Corée. Etat actuel de Bissao et des pays qui commercent avec ce comptoir. – Voyage par terre de Gorée à Saint-Louis.

Itinéraire
- Vocabulaire de la langue Iolofe, Poule, Serrère
- Examen du fer forgé par les nègres du Fouta Diallon dans le haut Sénégal, et des minerais dont ils te retirent
- Observations géographiques sur les découvertes en Afrique, antérieures à celles de M. Mollien ; sur celles qu'il a faites, et sur la carte jointe à sa relation.